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2022
年
第
4
期
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化学生物传感与成像
化学生物传感器快速检测有机磷农药研究进展
吴园,刘珂,胡玲玲,梁建功,刘玲芝
2022, 68(4): 347-358. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2022.0061
摘要:环境中有机磷农药的高毒性和高残留问题受到了越来越广泛的关注,提高有机磷农药残留的检测水平刻不容缓。本文概述了近年来基于电化学、荧光、比色和拉曼信号的化学生物传感技术用于快速检测有机磷农药的研究进展,并对有机磷农药快速检测领域目前存在的问题进行了分析,对其未来发展趋势进行了展望。
关键词:有机磷农药;电化学信号;荧光信号;比色信号;拉曼信号;化学生物传感器
362
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发布时间:2022-08-19
基于小分子探针的硫化氢光电化学传感器
孔耀,叶晓雪,刘志洪
2022, 68(4): 359-366. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2022.0092
摘要:硫化氢(H
2
S)作为有毒气体和气体神经递质,与人体健康息息相关,但对其进行高选择性的光电化学(PEC)检测仍是一个挑战。在此,我们报道了一种基于有机小分子探针的PEC传感器,利用小分子探针与目标物之间的特异性识别反应提高PEC传感器的选择性。在该传感器中,Bi
2
S
3
纳米颗粒作为光电活性材料,有机小分子探针pH
2
S作为特异性识别单元,水溶液中的H
2
S与pH
2
S之间的特异性化学反应会引起pH
2
S吸收光谱的改变,通过pH
2
S与Bi
2
S
3
之间的竞争吸收调控PEC传感器的输出信号,从而实现对水溶液中H
2
S的高选择性检测。在10~160 μmol/L范围内,传感器的光电流响应与H
2
S浓度呈良好的线性关系,检出限为4.9 μmol/L。有机小分子探针的引入,有效保证了PEC检测的高选择性,为PEC传感器在复杂体系中的高选择性检测应用提供了新思路。
关键词:光电化学传感;有机小分子探针;硫化氢
265
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发布时间:2022-08-19
负载分子信标的生物矿化纳米载体用于检测microRNA
吴玉婷,王彩霞,刘志洪
2022, 68(4): 367-374. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2022.0054
摘要:为了提高分子信标(MB)检测肿瘤细胞内微小核糖核酸(miRNA)的灵敏度和准确性,设计了一种酸响应的生物矿化纳米载体BSA/CaP,可高效负载MB制备MB@BSA/CaP纳米探针,用于人源乳腺肿瘤细胞中miRNA-155的检测。BSA/CaP纳米载体为中空球型结构,负载MB后粒径增大,MB负载量最高达到331.24 nmol/L,包封率为82.81%,可在酸性环境中(pH 5.00)释放MB。MB@BSA/CaP纳米探针更容易被肿瘤细胞摄取,其摄取效率是商用脂质体载体的约5倍,可将更多的MB递送至细胞内与miRNA-155结合,显著增强探针对细胞内miRNA-155的荧光成像检测灵敏度。同时,由于BSA/CaP纳米载体可保护MB不被核酸酶降解,减少了假阳性信号的产生,提高了探针检测的准确性。
关键词:纳米载体;分子信标;微小核糖核酸检测;细胞成像
246
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发布时间:2022-08-19
比率型近红外荧光探针检测小鼠体内半胱氨酸
毕文强,段钎,李贞
2022, 68(4): 375-382. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2022.0095
摘要:半胱氨酸(Cys)是20种天然氨基酸中唯一含有还原性硫醇基团的氨基酸,在蛋白质合成、解毒和代谢等生理过程中起着关键作用,与许多疾病密切相关。本工作设计了一种具有细胞膜定位功能、可特异性识别Cys的荧光探针Cy-B。在乙醇/4-羟乙基哌嗪乙磺酸缓冲溶液(体积比1∶4,pH 7.4)中,随着Cys浓度增加,探针在808 nm处的荧光发射信号强度(I
808 nm
)逐渐减弱,同时在635 nm处的荧光发射信号强度(I
635 nm
)逐渐增强,以I
635 nm
/I
808 nm
构建比率荧光信号可实现对Cys的定量检测。得益于Cy-B近红外发射的优势,探针可应用于小鼠体内Cys含量的比率型检测。
关键词:半胱氨酸;比率型荧光探针;细胞膜定位;生物成像
247
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发布时间:2022-08-19
基于窄内径毛细管-LIF检测系统的miR-221-3p超小体积无扩增检测
高潇潇,王亮霞,常亚冉,张文美,汪夏燕
2022, 68(4): 383-389. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2022.0084
摘要:微小核糖核酸(microRNA, miRNA)是多种疾病和生物过程的一类标志物,无扩增的miRNA检测具有保真度高以及成本低的特点。本研究采用内径为1.06 µm的窄内径毛细管作为检测通道,耦联高灵敏的激光诱导荧光(LIF)检测系统用于微小核糖核酸221-3p(miR-221-3p)的超小体积无扩增检测。以miR-221-3p为靶标设计锁核酸(LNA)修饰的分子信标(MB)探针LNA/MB-221,该探针在MgCl
2
溶液浓度大于3 mmol/L时背景信号较弱,背景干扰更小;杂交温度为65 ℃时杂交样品的荧光信号更强。探针与靶标miR-221-3p的杂交样品在低浓度范围(1~10 nmol/L)内线性关系较好,样品消耗仅850 fL时检出限达到8.5×10
-22
mol(约508个分子)。该方法也可实现人胚肺成纤维细胞HFL-1和非小细胞肺癌细胞A549的无扩增检测及相对表达量分析。
关键词:窄内径毛细管;激光诱导荧光;分子信标;微小核糖核酸
67
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发布时间:2022-08-19
基于石墨烯量子点的类过氧化物酶活性用于过氧化氢的检测
马纳,秦莉莉,尚冰冰,齐宝平
2022, 68(4): 390-396. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2022.0021
摘要:以石墨纳米颗粒为原料,通过超声剥离法与化学氧化法分别制备出含氧量较低的石墨烯量子点(GQDs)与含氧量较高的石墨烯量子点(GOQDs)。采用透射电子显微镜(TEM)、Fourier变换红外光谱 (FT-IR)、荧光分光光度计及电化学阻抗(EIS)分别对GQDs和GOQDs的粒径、结构、荧光性能及电子传递速率进行表征。具有类过氧化物酶活性的GQDs和GOQDs可催化过氧化氢 (H
2
O
2
) 将无色的3,3',5,5'-四甲基联苯胺 (TMB) 氧化为蓝色,催化反应遵循Michaelis-Menten 动力学模型;GQDs和GOQDs对于底物H
2
O
2
的米氏常数 (K
m
) 分别为26.19 mmol/L与15.880 mmol/L,表明含氧量较高的GOQDs具有更高的类过氧化物酶活性。基于GOQDs构建的传感器对H
2
O
2
的检出限为0.4 μmol/L (S/N=3),在0.002~2.4 mmol/L范围内具有较好的线性关系,为H
2
O
2
的检测提供了一种简便有效的方法。
关键词:石墨烯量子点;过氧化物酶;含氧量;催化活性
159
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发布时间:2022-08-19
高灵敏过氧亚硝酸根双光子荧光探针的构建与应用
王旭梅,高明昱,孙琦,宋新建
2022, 68(4): 397-404. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2021.0307
摘要:炎症是生物体内与许多疾病相关的重要保护反应,过氧亚硝酸根(ONOO
-
)参与炎症过程,与炎症有着密切联系。采用6-羟基-2,3,4,4a-四氢-1H-氧杂蒽-1-酮(GCTPOC)作为双光子荧光团(双光子荧光活性截面δΦ=262 GM(1 GM=1×10
-50
cm
4
·s·photons
-1
·molecule
-1
), 激发波长 λ
ex
=860 nm)设计并合成一种用于检测过氧亚硝酸根的双光子荧光探针GCT-ONOO。该探针具有良好的荧光响应,检出限低(13.5 nmol/L)、Stokes位移大(135 nm),可特异性识别ONOO
-
。细胞急性炎症模型实验结果表明,该探针可实现细胞炎症过程中ONOO
-
的荧光成像分析。
关键词:荧光探针;过氧亚硝酸根;双光子激光共聚焦成像;细胞炎症
159
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发布时间:2022-08-19
基于染料标记的核酸适配体对氯霉素的比率定量检测
熊威威,汪鹏,李文恒,向东山,翟琨
2022, 68(4): 405-412. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2021.0348
摘要:利用荧光染料标记的氯霉素(CAP)核酸适配体(PLV)、有机猝灭基团标记且与CAP核酸适配体部分互补的单链DNA (PC)及核酸染料SYBR Green Ⅰ(SG-Ⅰ)构建了一种比率型荧光探针,并利用该探针建立了一种CAP的定量检测新方法。该探针中,PLV的3'端标记荧光染料6-carboxy-x-rhodamine (ROX),PC的5' 端标记猝灭基团Black Hole Quencher 2 (BHQ-2)。当反应体系中没有CAP时,PLV与PC反应形成双链DNA,荧光染料ROX与猝灭基团BHQ-2相互靠近,ROX的荧光被BHQ-2猝灭,其荧光信号很弱。此时,溶液中的核酸染料SG-Ⅰ可与双链DNA结合,导致SG-Ⅰ的荧光信号显著增强。当体系中存在CAP时,CAP与PLV结合形成更稳定的空间结构,使双链DNA不能形成。此时,荧光染料ROX远离猝灭基团BHQ-2,其荧光得到恢复;另外,由于体系中无双链DNA,SG-Ⅰ游离于溶液中,其荧光信号很弱。根据体系中加入CAP后ROX与SG-Ⅰ荧光强度比值(I
ROX
/I
SG-Ⅰ
)的变化即可实现对CAP的定量检测。在优化条件下,CAP浓度在2×10
-10
~100×10
-10
mol/L范围内,I
ROX
/I
SG-Ⅰ
随CAP浓度的增大而增大,其拟合曲线的回归方程为I
ROX
/I
SG-Ⅰ
=0.072e
0.055
c
(R=0.993),方法检出限为8×10
-11
mol/L。与单色荧光定量检测CAP的方法相比,该方法重复性更好、检出限更低、准确度更高。
关键词:比率型荧光探针;核酸适配体;氯霉素;定量检测
80
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发布时间:2022-08-19
基于两种荧光染料的内标比率型荧光探针检测水体中银离子
汪鹏,熊威威,李文恒,翟琨,向东山
2022, 68(4): 413-419. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2021.0108
摘要:利用荧光染料TAMRA及核酸染料SYBR GreenⅠ(SG)建立了一种水体中痕量Ag
+
的定量检测方法。先将TAMRA作为内标荧光信号标记在核酸适配体(aptamer)的一端,与Ag
+
发生特异性反应形成双链DNA,再与核酸染料SG结合。反应后,SG的荧光强度显著增强,而TAMRA的荧光强度保持不变,根据两种染料荧光强度比值(I
SG
/I
TAMRA
)的变化即可实现对Ag
+
的定量检测。结果表明:Ag
+
浓度在4.0~240.0 nmol/L范围内,I
SG
/I
TAMRA
与Ag
+
浓度(c)之间具有良好的线性关系,方法的检出限为2.0 nmol/L (3σ, n=9),且精密度好、准确度高。将该内标比率型荧光探针应用于实际水样中Ag
+
的分析,可以实现Ag
+
的快速定量检测。
关键词:银离子;核酸适配体;比率型荧光探针;定量检测
222
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发布时间:2022-08-19
快速响应组氨酸的铱(Ⅲ)配合物荧光探针
王慧,胡磊,沈舒婷,于坤,王亚轩,谷晓霞
2022, 68(4): 420-426. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2021.0207
摘要:以苯并噻唑为母体,引入弱配位能力的乙腈分子作为辅助配体,开发了两种对组氨酸响应的铱配合物荧光探针IrSN1和IrSN2,通过质谱研究了探针对组氨酸的响应机理。与探针IrSN2相比,探针IrSN1在DMF/PBS(体积比2/3)溶液中识别组氨酸时具有更好的选择性、较短的响应时间(≤15 min)和更高的灵敏度(检出限为9.67 μmol/L)等优点,并初步研究了探针IrSN1在细胞生物成像上的应用。
关键词:苯并噻唑;铱配合物;组氨酸;细胞成像
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发布时间:2022-08-19
基于CuO@Ag碗状阵列可循环SERS检测黄曲霉毒素
郭盈岑,蒙婷婷,邓字巍,褚丽琼
2022, 68(4): 427-434. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2021.0183
摘要:采用气-液界面自组装及限域生长的方法,在铜箔表面生长出CuO碗状阵列,再通过Ag靶物理溅射在其表面形成CuO@Ag碗状阵列。以此CuO@Ag碗状阵列为基底,借助表面增强拉曼光谱(SERS)技术用于黄曲霉毒素B
1
(AFB
1
)的检测。结果表明:SERS信号峰强度与AFB
1
的对数浓度在1×10
-4
~1×10
-14
mol/L范围内呈良好的线性关系,检出限为6.5×10
-15
mol/L。CuO@Ag碗状阵列还可以对其表面的AFB
1
分子进行可见光催化降解,实现表面自清洁,最终实现可循环SERS检测AFB
1
。
关键词:表面增强拉曼光谱;氧化铜;银;阵列结构;黄曲霉毒素
307
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发布时间:2022-08-19
Cu@Co双核MOFs衍生碳材料用于黄芩素的电化学传感分析
鲁猷栾,穆新伟,刘耀鹏,石震,郑寅,黄文胜
2022, 68(4): 435-443. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2021.0135
摘要:采用水热法合成了Cu@Co双核金属有机框架(MOFs)材料,以其为前驱体分别在400、500、600 ℃热解制备了一类MOFs衍生碳材料,并用作电极修饰材料构建了一种检测黄芩素(BA)的电化学传感器。使用电化学交流阻抗技术(EIS)和循环伏安法(CV)研究了该传感器的电化学性能,并在pH 2.0的磷酸缓冲溶液(PBS)中用微分脉冲伏安法(DPV)和CV法考察了BA在不同电极上的电化学行为。结果表明,600 ℃热解的MOFs衍生碳材料修饰的电极对BA的检测效果最佳。基于此,建立了一种可定量分析BA的新方法,线性范围为5×10
-9
~1×10
-5
mol/L,检出限为1.32×10
-10
mol/L。通过加标回收法对双黄连口服液样品中的BA进行检测,加标回收范围为99.23%~101.80%。
关键词:金属有机框架衍生材料;电化学传感器;黄酮类物质
316
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发布时间:2022-08-19
理论化学
水液相下
α
-丙氨酸Co(Ⅱ)旋光异构的密度泛函理论研究
彭国强,刘芳,张雪娇,雷泽平,郝成欣,佟华,丛建民,王佐成
2022, 68(4): 444-454. DOI: 10.14188/j.1671-8836.2021.0024
摘要:采用密度泛函理论的M06和MN15方法,结合自洽反应场理论的SMD模型方法,研究了两性及中性α-丙氨酸(α-Ala_1和α-Ala_2)与Co
2+
配合物在水液相下的旋光异构。α-Ala_1·Co
2+
可在4个通道(a、b、c和d)实现旋光异构:a通道是质子以羧基底部的氧为桥迁移;b通道是α-氢迁移至羧基底部的氧后,质子在纸面内从氨基向α-碳迁移;c通道是质子以羧基上部的氧为桥迁移;d通道是α-氢迁移至羧基上部的氧后,质子在纸面内从氨基向α-碳迁移。α-Ala_2·Co
2+
的旋光异构有2个通道(a和b):a通道是其异构成α-Ala_1·Co
2+
后,再按α-Ala_1·Co
2+
异构的方式进一步异构;b通道是质子以羰基氧和甲基碳为桥迁移。势能面计算表明:α-Ala_1·Co
2+
在a和b通道的旋光异构具有优势,隐性溶剂效应下决速步能垒为283.1 kJ/mol,显性溶剂效应下该能垒降至120.3 kJ/mol;α-Ala_2·Co
2+
在a通道的旋光异构具有优势,决速步能垒与α-Ala_1·Co
2+
在a和b通道旋光异构的能垒相同。结果表明,水液相下α-丙氨酸Co(Ⅱ)很难发生旋光异构。
关键词:α-丙氨酸;二价钴离子(Co(Ⅱ));密度泛函理论;SMD模型;旋光异构;能垒
239
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发布时间:2022-08-19
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